他,硕士毕业就被破格授予博士学位,今日再发Nature Chemistry!

2023-04-13 17:40:01

本硕连读(3+3),师从赵东元院士,6年间发表科学论文25篇,以第一作者发表了包含NatureMaterials论文6篇,2004年硕士毕业时,被复旦大学破格授予博士学位。同年获得哈佛大学全额奖学金,现为芝加哥大学的教授。

他就是田博之教授。他的科研之路要从1998年说起,那年,他从西安交通大学附属中学毕业,被保送到复旦大学化学系本硕(3+3)连读。并师从赵东元院士。6年间,他发表科学论文25篇,以第一作者发表了包括NatureMaterials在内的6篇论文,同时还获得7项第一发明人专利,最终被复旦破格授予博士学位。同年获得哈佛大学全额奖学金,师从全美十大最有影响力的科学家、美国科学院院士CharlesM.Lieber,出站后任教于芝加哥大学化学系。主要研究方向为人造细胞交互、细胞组织纳电子研究、仿生纳米材料与设备开发等。曾被美国麻省理工学院评委2012年度“世界顶尖青年创新家”,2016年被美国总统奥巴马授予的“青年科学家总统奖”。同年也获得了“斯隆研究奖”

10月24日,芝加哥大学田博之教授课题组报告了一个受土壤启发的化学系统,该系统由纳米结构矿物,淀粉颗粒和液态金属组成。通过自下而上的合成制造,受土壤启发的化学系统可以实现微生物群落的化学再分布和调节。通过激光照射形成的合成后修饰导致了从原子到宏观水平的化学非均质性。这种受土壤启发的材料具有化学、光学和机械响应能力,可在电气性能中产生写入-擦除功能。该复合材料还可以在体外增强微生物培养/生物膜生长和生物燃料生产。最后,受土壤启发的系统丰富了肠道细菌的多样性,纠正了四环素诱导的肠道微生物组生态失调,并改善了体内啮齿动物模型中葡聚糖硫酸钠诱导的啮齿动物结肠炎症状。相关成果以“Asoil-inspireddynamicallyresponsivechemicalsystemformicrobialmodulation”为题发表在NatureChemistry上。芝加哥大学林艺良为一作兼通讯,高翔、岳继平和尹芳为共同一作。

受土壤启发的材料合成和表征

土壤材料包括蒙脱石纳米粘土、淀粉颗粒和液态金属颗粒。蒙脱石纳米粘土可以复制天然矿物的化学成分。淀粉和液态金属成分增加了天然土壤所不具备的响应性和附加功能。为了引入孔隙率和化学非均质性,作者先采用了冰模板化步骤,然后再进行热压缩(图1c)。在冷冻干燥之前,液态金属和粘土颗粒的粒径为纳米级(图1d)。冷冻干燥后,样品形成矿物基分层支架(图1e),淀粉颗粒和液态金属颗粒主要附着在矿物膜或层表面。结冰过程选择性地将淀粉颗粒和液态金属颗粒吸引到冰表面,导致组分的非均质分布。热压缩将样品转化为更致密的多层多孔的支架(图1f)。

图1:用于微生物调节的受土壤启发的动态响应化学系统

基于同步加速器的相关3DX射线荧光和断层扫描技术(图2a)揭示了分散的液态金属颗粒,其大小从几十纳米到几微米不等(图2b)。通过X射线层析成像观察到的电子致密颗粒与X射线荧光成像中看到的镓分布相关(图2c),相关切片图像中的空白区域表明孔隙率。接着,作者用荧光成像(图2d)、透射电子显微镜(TEM)图像(图2e)和聚焦离子束(FIB)断层扫描再次验证了了材料的多孔性。X射线和荧光成像也验证了电子致密纳米颗粒为镓和铟,并且含有液态金属纳米颗粒的基质由纳米粘土组成。在制造过程中,淀粉定位的粘性和颗粒状“垫片”在相邻的矿物基层之间热诱导转变,有助于土壤启发材料的孔隙率和液体/细菌传递能力。

图2化学成分与动力学

机械、化学和光学响应特性

作者进一步证明了土壤启发材料可以作为响应性基质(类似于天然土壤),并进行后改性以增加功能。受土壤启发的材料的基本机械性能可以在合成过程中进行调整(图3a)。在最初不导电的土壤启发材料中,机械力通过液态金属成分诱导了导电性(图3b)。受土壤启发的基板上的缩进线可以作为互连,照亮发光二极管(图3c)。这是因为局部压缩可能会使液态金属液滴通过孔隙传播,导致它们粘附在矿物质和淀粉表面上。这种机械诱导的电连续途径对化学物质敏感,可以被化学蒸气消除。作者发现许多溶剂可以消除受土壤启发的材料的电导率(图3d)。蒸汽处理下电导率与时间平方根的线性关系表明,电导率的消除以扩散为主(图3e)。因此,受土壤启发的材料是一个机械和化学响应的矩阵:可以通过压痕写入/编码电导率(可维持数月),然后通过化学蒸气暴露消除电导率(图3f)。

图3:在机械和化学刺激下具有可调导电性的受土壤启发的材料。

为了概括土壤的大量化学和结构异质性,作者使用激光书写在空间定义区域中对受土壤启发的材料进行后合成修改。(图4a)。具有高角度环形暗场成像的像差校正扫描透射电子显微镜显示含有纳米粘土的基质,附近具有明亮的液态金属纳米颗粒(图4b和)。放大基质可以发现分散良好的单个金属原子(图4b)。单原子区域的能量色散X射线光谱(EDS)映射证实了Ga和In元素以及Si和Al的存在,表明Ga和In单金属原子被纳米粘土基质吸附和稳定(图4c)。X射线吸收近边缘结构(XANES)光谱表明与液态Ga膜相比,Ga的部分氧化,这与基板上单个金属原子的不饱和状态一致(图4d)。飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)分析表明,激光写入显着去除碳水化合物,特别是那些具有高分子量的碳水化合物,表明淀粉颗粒碳化而金属元素和纳米粘土仍然存在(图4e,f)。

图4:激光辅助化学修饰用于生物膜生长增强。

用肠道微生物群进行体内细菌调节

作者接下来测试了受土壤启发的材料在小鼠病理相关条件下的生化影响。结果表明来自受土壤启发的材料处理小鼠的粪便中的微生物群多样性显着丰富(图5a)。生物多样性的增强可能归因于受土壤启发的材料孔隙率所提供的空间划分。受土壤启发的材料显著纠正了四环素诱导的杆菌和异种杆菌的生态失调(图5b,c),并显著丰富了肠道中肠杆菌和蓝藻的丰度(图5d,e)。结果表明,受土壤启发的化学系统可以以双面方式调节肠道细菌,纠正异种杆菌和杆菌的生态失调,同时提高肠杆菌和蓝藻的水平。

为了评估土壤启发材料在更严重的胃肠道条件下的潜力,作者使用葡聚糖硫酸钠(DSS)诱导的溃疡性结肠炎啮齿小鼠模型。用受土壤启发的材料处理的小鼠表现出明显较轻的结肠炎症状,包括体重减轻较少(图5f),结肠长度较长(图5g),粪便出血评分较低(图5h)和粪便含水量较低(图5i)。这些结果表明了受土壤启发的材料在DSS诱导的啮齿动物结肠炎中的治疗效果。组织学染色(图5j)和分析(图5k)证实,受土壤启发的材料改善了结肠的病理外观。完全受土壤启发的材料的治疗效果大于缺乏成分的材料(图5f-i)。受土壤启发的材料管理溃疡性结肠炎症状的结果表明,这种化学系统可能在涉及肠道微生物群生态失调和炎症性肠病的肠道病理生理学条件下得到广泛应用。

图5材料用于肠道微生物组调节和DSS诱导的体内结肠炎治疗

总结与展望

这项工作介绍了受土壤启发的化学系统的合成和表征。作者证明了其作为体外和体内微生物调节的动态响应材料平台的实用性。受土壤启发的化学系统显示出作为胃肠道疾病疗法的前景,提出了现有技术的治疗替代方案。.除了肠道微生物群之外,这种化学系统还可以扩展到其他微生物组的研究,例如皮肤和土壤微生物群,这将对人类健康产生影响,对农业生态系统的稳定性和生产力产生影响。

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41557-022-01064-2来源:高分子科学前沿

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